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我校彭扬教授、程涛教授及其合作者在Nature Communications上发表论文

碳排放的不断增加积累对环境和人类社会造成了严重威胁。近些年来频繁出现的极端气候现象为人类敲响了警钟。为实现人类社会可持续发展,世界各国纷纷制定了“碳中和计划。我国在2020年明确指出“努力争取2060年前实现碳中和”。在“碳中和”的核心中,二氧化碳电还原是一种具有代表性的“碳利用”技术。使用电能将二氧化碳转化为附加值化学品,是“碳利用”的理想方式然而,目前二氧化碳电还原距离大规模应用还很遥远,根本困难在于现有催化剂性能还无法满足商业应用的要求。因此,开发高活性、专一选择性、长寿命的二氧化碳还原催化剂,是目前世界范围内的研究热点和重点。

金属有机框架(MOFs)是一类具有重要应用价值的电催化材料因此也被用于二氧化碳电还原的研究中。然而,现有MOF催化剂的催化性能较差,由于单位点的限制,一般认为MOF无法催化获得深度还原产物。为了解决上述问题,能源学院彭扬教授开发出一种新型MOF催化剂。该催化剂通过浸渍,纳米金针嵌入到MOF骨架中。这种纳米技术在MOF体系中的应用实现了意想不到的优良性能。一方面,纳米金针的引入,大幅度提高了MOF的稳定性,解决了已有MOF稳定性低的问题。更为重要的是,纳米金针内嵌MOF可以显著提高二氧化碳电还原深度产物,如乙烯等。为了深入理解反应的微观机理,功能纳米与软物质研究院(FUNSOM)程涛教授与美国加州理工学院William A. Goddard III教授开展了理论模拟研究。量子化学计算表明,纳米金针的引入激活了卟啉中的氮位点。该位点可以高活性地将一氧化碳还原为*CHO中间体。这样,新激活的氮位点与原有金属位点配合,实现了双位点的C-C电化学耦连,为实现二氧化碳深度还原打开了关键一步。本研究为理性二氧化碳电催化剂设计提供了新的思路和理论基础相关成果以 "Au-activated N Motifs in Non-coherent Cupric Porphyrin Metal Organic Frameworks for Promoting and Stabilizing Ethylene Production" 为题,在Nature Communications发表

本研究的完成得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等支持。本研究的理论计算在纳米科学技术学院自筹组建的超算集群上完成。

作者信息:Xie Xulan#, Zhang Xiang#, Xie Miao#, Xiong Likun, Sun Hao, Lu Yongtao, Mu Qiaoqiao, Mark H. Rummeli , Xu Jianbin, Li Shuo, Zhong Jun, Deng Zhao, Ma Bingyun, Cheng Tao*, William A Goddard III*, Peng Yang*

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-27768-6

项目资助:This work is supported by National Natural Science Foundation of China (Nos. 22072101, 22075193, 21903058), Natural Science Foundation of Jiangsu Province (No. BK20211306), National Key R&D Program of China (Grant no. 2020YFB1505703 and 2020YFA0406103), Natural Science Foundation of Jiangsu Higher Education Institutions (SBK20190810), Six Talent Peaks Project in Jiangsu Province (No. TD-XCL-006), and the Priority Academic Program Development (PAPD) of Jiangsu Higher Education Institutions. This work was supported by the Project of Jiangsu Engineering Laboratory of New Materials for Sewage Treatment and Recycling, Soochow University (No. SDGC2126). This work was also partly supported by the Collaborative Innovation Center of Suzhou Nano Science & Technology. W.A.G. gratefully acknowledges support from the Liquid Sunlight Alliance, which is supported by the U.S. Department of Energy, Office of Science, Office of Basic Energy Sciences, Fuels from Sunlight Hub under award number DE-SC0021266.

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